研究概述

作为氢气（H2）和碳循环的可再生中间体，甲醇与水（H2O）以1：1的比例混合，可以通过甲醇-H2O（PRMW）的光催化重整产生绿色氢气。目前，低能量和温和条件下的PRMW仍然是一个严峻的挑战。

基于此，2024年10月31日，黑龙江大学付宏刚教授、德国马普胶体与界面所Markus Antonietti教授在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Mild-condition Photocatalytic Reforming of Methanol-water by a Hierarchical, Asymmetry Carbon Nitride》的研究论文。

在这里，作者通过超分子前体策略合成了氨基酸衍生的氮化碳（ACN），用于PRMW，它在35 °C阳光下具有优异的性能（H2，35.6 mmol h-1 g-1；CO2，11.5 mmol h-1 g-1）。

作者揭示了表面封端的羧基（-COOH）促进甲醇在MetCNx上暗脱氢，同时形成甲氧基（⁎OCH3）和羟甲基（⁎CH2OH），光刺激H2O氧化产生的羟基（⁎OH）促进甲醛的C-H活化，然后使整个反应生成CO2和三个H2。

总之，延长的光吸收、增强的电荷分离和传输以及高效的表面反应提高了光催化效率。

图文解读

图1：MetCN30的合成与微观结构表征

图2：MetCN30的光物理性能分析

图3：MetCN30的光催化活性和选择性

文献信息

Mild-condition Photocatalytic Reforming of Methanol-water by a Hierarchical, Asymmetry Carbon Nitride, Angewandte Chemie International Edition, 2024. https://doi.org/10.1002/anie.202418677.