研究概述

合成高负载原子级分散催化剂，用于在中性电解质中高效电化学CO₂还原反应(eCO₂RR)制取乙烯(C₂H₄)仍然是具有挑战性的任务。

基于此，2024年11月15日，中山大学廖培钦教授团队在国际期刊Advanced Materials发表题为《Fabrication of Ultrahigh-Loading Dual Copper Sites in Nitrogen-Doped Porous Carbons Boosting Electroreduction of CO₂ to C₂H₄ Under Neutral Conditions》的研究论文，团队成员衡金梦为论文第一作者。

在这项研究中，研究人员采用了一种主-客体策略，利用金属-氮杂环骨架（MAF-4）作为主体，双核Cu(I)复合物作为客体，通过高温煅烧制备了一系列氮掺杂多孔碳材料（NPCs），这些材料具有不同载量的双Cu位点。

特别是NPCMAF-4-Cu2-21，其双铜位点的载量高达21.2 wt%，远超已报道的最大载量（18 wt%）。

实验结果显示，随着双铜位点载量的增加，从6.9 wt%增加到21.2 wt%，生成C₂H₄的局部电流密度也逐渐从38.7 mA cm⁻²增加到93.6 mA cm⁻²。

在0.1 m KHCO3电解液中，NPCMAF-4-Cu2-21在−1.4 V下表现出优异的性能，法拉第效率为52%，电流密度为180 mA cm⁻²。

这一性能的提升归功于超高载量的双铜位点，这些位点促进了C-C耦合和C2产物的形成。

研究结果表明，MAF-4的纳米笼效应有助于制备高载量的原子级分散催化剂。

图文解读

图1：NPCMAF-4-Cu₂的合成示意图

图2：NPCMAF-4-Cu₂-21的XPS谱图和Cu LMM谱图。

图3：NPCMAF-4-Cu₂-21在0.1MKHCO₃溶液中的LSV曲线。

图4：原位ATR-FTIR光谱表征和可能的反应路径

文献信息

Fabrication of Ultrahigh-Loading Dual Copper Sites in Nitrogen-Doped Porous Carbons Boosting Electroreduction of CO₂ to C₂H₄ Under Neutral Conditions, Advanced Materials, 2024.