这张图片显示了研究小组制造的钴缺陷。绿色和黄色圆圈是构成二维二硫化钨样品的钨和硫原子。表面的深蓝色圆圈是钴原子。以蓝绿色突出显示的右下角区域是以前被硫原子占据的孔。以红紫色高亮的区域是一个缺陷，即充满钴原子的硫空位。扫描隧道显微镜（灰色）使用电流（浅蓝色）来测量缺陷的原子尺度特性。图片来源：John C. Thomas/伯克利实验室

美国能源部劳伦斯伯克利国家实验室（Berkeley Lab）和几个合作机构的研究人员已经成功地展示了一种创新方法，可以为量子应用寻找突破性材料。该研究发表在《自然通讯》杂志上。

该方法使用快速计算方法来预测数百种材料的特性，并确定最有前途的材料的简短列表。然后，使用精确的制造方法制作短清单材料并进一步评估其性能。

该研究小组包括来自宾夕法尼亚州立大学达特茅斯学院、鲁汶天主教大学（UCLouvain）和加州大学默塞德分校的研究人员。

“在我们的方法中，理论筛选指导了原子级制造的有针对性的使用，”该研究的主要研究人员之一，伯克利实验室分子铸造厂的科学家Alex Weber-Bargioni说，这项研究的大部分都是在那里进行的。

“这些方法共同为研究人员打开了大门，可以加速发现具有特定功能的量子材料，这些材料可以彻底改变计算、电信和传感器。”

量子信息科学涉及使用原子尺度现象来编码、处理和传输信息。实现这种控制的一种方法是在材料中产生缺陷，例如用一种原子替换另一种原子。这些缺陷可以被整合到支持量子应用的系统中。

“为了让缺陷适用于量子应用，它们需要具有非常特定的电子特性和结构，”达特茅斯大学材料科学家、该项目的首席研究员Geoffroy Hautier说。“它们最好能够吸收和发射波长在可见光或电信范围内的光。”

二维（2D）材料（只有一个原子或分子厚）由于其独特的电子特性和可调性，是承载这种高性能量子缺陷的主要候选者。

然而，有一个问题。具有良好量子性质的缺陷很难发现。

“考虑二硫化钨（WS2）“伯克利实验室科学家、该研究的主要研究人员之一Sinéad Griffin说。

“如果你考虑到可以插入到这种材料中的数十种元素周期表元素，以及插入的所有可能的原子位置，那么可能会产生数百种可能的缺陷。展望 WS 之外2，如果你考虑到数以千计的可能缺陷材料，那么实际上就有无限的可能性。

功能性量子缺陷通常是偶然发现的。传统的方法是让实验人员一次制造和评估一个缺陷。如果一个缺陷没有良好的性能，他们会对另一个缺陷重复该过程。

当最终找到一个好的时，理论家会调查为什么它的特性是好的。探索 WS 的数百种可能的缺陷2以这种方式将需要几十年的时间。

研究团队颠覆了这种传统方法，从理论开始，到实验结束。基本思想：使用理论计算作为指导，为实验家识别出数量少得多的有希望的缺陷。

实验和模拟公司S扫描隧道光谱。图片来源：Nature Communications（2024）。DOI： 10.1038/s41467-024-47876-3

Hautier、Griffin 和博士后研究员 Yihuang Xiong（达特茅斯学院）和 Wei Chen（UCLouvain）开发了最先进的高通量计算方法，用于筛选和准确预测 2D WS 中 750 多种缺陷的特性2.这些缺陷涉及用其他57种元素中的一种替换钨或硫原子。这些计算旨在识别具有与稳定性、电子结构以及光吸收和发射相关的一组最佳特性的缺陷。

基于量子力学原理的大量计算利用了伯克利实验室国家能源研究科学计算中心（NERSC）的高性能计算资源。该分析发现了一种缺陷——通过用钴原子取代硫原子而形成的——具有特别好的量子特性。在研究之前，WS 没有缺陷2已知具有这些属性。

除了传统的出版格式外，该团队还在一个名为“量子缺陷基因组”的公开数据库中与全球研究界分享其搜索结果。研究人员用WS启动了数据库2并将其扩展到其他主体材料，如硅。其目的是鼓励其他研究人员贡献他们的数据，并建立一个大型数据库，其中包含各种宿主材料的缺陷及其特性。

下一步是让实验家制造和检查这种钴缺陷。从历史上看，由于缺乏对材料中缺陷形成位置的控制，这样的任务一直受到挑战。但伯克利实验室的研究人员找到了解决方案。在Molecular Foundry工作，该团队开发并应用了一种技术，可以在制造中实现原子级精度。

其工作原理如下：2D WS2样品在超低温真空中被加热，其表面以恰到好处的角度和能量用氩离子喷射。这导致一小部分硫原子弹出，在材料上留下微小的孔。

在表面上施加钴原子雾。扫描隧道显微镜的锋利金属尖端被用来找到一个洞，并将钴原子推入其中，类似于打高尔夫球。最后，研究人员使用显微镜的尖端来测量钴缺陷的电子特性。

“显微镜的尖端可以看到单个原子并将它们推来推去，”进行制造的伯克利实验室博士后研究员约翰·托马斯（John Thomas）说。

“它使我们能够为钴原子选择一个特定的位置，并与计算分析中发现的缺陷结构相匹配。我们基本上是在玩像乐高积木一样的原子。

重要的是，这种方法可以制造相同的缺陷。这对于缺陷在量子应用中相互作用是必要的，这种现象被称为纠缠。例如，在量子通信中，一种可能的应用是缺陷通过光发射和吸收在长距离光缆上传输信息。

缺陷电子结构的实验测量结果与计算预测结果吻合，证明了预测结果的准确性。

Weber-Bargioni说：“这一关键结果显示了将我们的计算和制造方法结合起来，以识别具有广受欢迎的特性的缺陷的有效性。

“它指出了未来使用这些方法的价值。

“许多因素共同使这项研究取得成功，”Hautier说。“除了计算和制造方法之外，我们的秘诀是理论家和实验家如何合作。我们定期见面，并不断就我们的方法向彼此提供反馈，以优化整体研究。这种深入的合作是通过为整个团队提供共同的资金来实现的。

该团队的下一步是对钴缺陷的特性进行额外测量，并研究如何改进它们。研究人员还计划使用他们的计算和制造方法来识别其他高性能缺陷。例如，理想的量子态是脆弱的，很容易受到材料中自然发生的微小振动的干扰。有可能设计出不受这些振动影响的缺陷。

Weber-Bargioni说：“在理论的驱动下，以原子精度构建复杂材料的能力使我们能够高度优化其性能，并有可能发现我们今天甚至没有名字的材料功能。“我们为自己建造了一个巨大的材料游乐场，供我们玩耍。”

更多信息：John C. Thomas等人，WS中的替代量子缺陷2通过高通量计算筛选发现并通过位点选择性STM操作制造，《自然通讯》（Nature Communications，2024）。DOI： 10.1038/s41467-024-47876-3

期刊信息： Nature Communications