中科院理化所吴骊珠院士,最新Angew!

华算科技 2024-10-31 15:51:06

研究概述

将分子催化剂固定在导电载体上(例如多壁碳纳米管,CNTs)是实现催化剂/载体界面明确定义的一种有前景的方法,在催化转化方面表现出可观的性能。 然而,由于每个固定化分子催化剂的本征活性利用率不足,尤其是在负载应允许适当电流密度的情况下,它们的潜力远未得到充分发挥。

基于此,2024年10月17日,中国科学院理化技术研究所吴骊珠院士在国际期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Single Molecular Dispersion of Crown Ether-Decorated Cobalt Phthalocyanineon Carbon Nanotubes for Robust CO2 Reduction through Host-Guest Interactions》的研究论文。 在此,研究人员发现四冠醚取代的酞菁钴和金属离子(例如K+离子)之间的主-客体相互作用,不仅消除了固定化过程中的催化剂聚集,还能在运行条件下通过额外的静电吸引加强催化剂/载体之间的相互作用。

研究人员通过简单的浸涂工艺,成功实现了单分子分散。该催化剂/电极界面较为稳定,在所有负载条件下都能选择性地催化CO2转化为CO(>96%),且转化频率(TOF)几乎保持不变,这意味着负载分子催化剂的本征活性得到了充分利用。 因此,在过电位为570 mV的H型水电解槽中,同时实现了高TOF和高电流密度(在38 mA/cm2时TOF为111 s-1)。

图文解读

图1:碳纳米管上分子催化剂的固定化

图2:CO2RR性能

图3:稳定性研究

文献信息

Single Molecular Dispersion of Crown Ether-Decorated Cobalt Phthalocyanineon Carbon Nanotubes for Robust CO2 Reduction through Host-Guest Interactions, Angewandte Chemie International Edition, 2024. https://doi.org/10.1002/anie.202418156.

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