电化学氧还原反应(2e- ORR)为过氧化氢(H2O2)的生产提供了一个有前景的方法,但开发高活性、选择性和稳定性的电催化剂仍然是一个挑战。
基于此,2024年10月22日,苏州大学陈子亮副教授/康振辉教授、德国柏林工业大学Prashanth W. Menezes在国际期刊Advanced Functional Materials发表题为《Phase Reconstruction-Directed Synthesis of Oxalate-Functionalized Nickel Hydroxide Electrocatalyst for High-Yield H2O2 Generation at Industrial Currents》的研究论文。 在此,研究人员提出了一种相重构策略,通过在碱性介质中草酸镍的自解离来合成草酸吸附的氢氧化镍电催化剂(Ni(OH)2-C2O4),从而在较高的电流密度下显著提高了H2O2产率。
值得注意的是,Ni(OH)2-C2O4在0.1 M KOH中,在宽电压范围(0.0至0.5 V vs RHE)内表现出超过93%的2e−选择性,超越了原始的Ni(OH)2。 当作为液流电池中的气体扩散电极时,Ni(OH)2-C2O4催化剂能在200 mA cm-2的电流密度下稳定运行50小时,法拉第效率超过90%,H2O2的产率峰值为6.2 mol g-1cat h-1。 全面的先进表征,包括原位拉曼光谱、瞬态光电压谱和瞬态电位扫描谱,结合ORR后分析,揭示了Ni(OH)2表面吸附的草酸基团通过诱导电荷捕获效应和形成氢键网络,增强了活性Ni位点与反应物之间的界面反应动力学,促进了稳定且高产的H2O2生产。
图文解读
图1:Ni(OH)2-C2O4的合成与结构表征 图2:Ni(OH)2-C2O4的电化学性能测试 图3:Ni(OH)2-C2O4在ORR中的原位光谱分析和反应机理研究文献信息
Phase Reconstruction-Directed Synthesis of Oxalate-Functionalized Nickel Hydroxide Electrocatalyst for High-Yield H2O2 Generation at Industrial Currents, Advanced Functional Materials, 2024. https://doi.org/10.1002/adfm.202412198.