华东理工大学李春忠和李宇航等人报道通过将羧基功能化的多壁碳纳米管作为底物为常规Ni-N4提供额外的O配位，合成包含由四个N和两个O原子（即N4-Ni1-O2）配位的单原子Ni位点的催化剂；N4-Ni1-O2催化剂上在200 mA cm-2电流密度下的阴极能量效率约为82%和H2O2法拉第效率（FE）为~96%。

为研究超配位 N4-Ni1-O2结构对2e-ORR的关键作用，密度泛函理论（DFT）模拟研究N4-Ni1-O2、N4-Ni1-O1、N4-Ni1-C、N4-Ni1和OCNT模型对电化学合成H2O2的作用。构建N4-Ni1-O2表面反应中间体的构型和2e-/4e-ORR的自由能图。2e-/4e-ORR涉及两个相互竞争的反应来决定活性：(I) *OOH + (H+ + e−) → *O + H2O; (II) *OOH + (H+ + e−) → H2O2，其中*代表活性位点上的吸附中间体。H2O2的选择性可以通过OOH*脱附或OOH*解离为O*和OH-的能垒来确定。

N4-Ni1-O2结构上的2e-反应路径更加有利，因为OOH*脱附(0.31eV)低于OOH*解离(0.33eV)。与其他样品（N4-Ni1-O1：0.40eV，OCNT：0.44eV，N4-Ni1-C1：1.14eV，Ni-N4：1.15eV）相比，低OOH*脱附能表明具有额外两个配位的O原子的N4-Ni1-O2有利于反应动力学，从而提高2e-ORR性能。

Chuqian Xiao, Ling Cheng et al. Super-Coordinated N4-Ni1-O2 for Selective H2O2 Electrosynthesis at High Current Densities. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202206544 dol：10.1002/anie.202206544