第一作者:Rong Ji
通讯作者:董玉明
通讯单位:江南大学
论文速览
有机超分子在光催化生产过氧化氢(H2O2)方面显示出巨大的前景,但分子内电荷分离效率的限制仍然是一个重要的科学问题。本研究成功设计了一种新型的A-D-A型萘二酰亚胺超分子(SA-NDI),用于高效光催化合成H2O2。该超分子由一个电子丰富的核(naphthalenediimide)和两个电子不足的单元(aminopyridine)组成,具有强烈的分子内电荷转移能力。SA-NDI超分子不仅在分子内电荷分离方面表现出色,还具有比D-A型超分子强2.83倍的内部电场,有效加速了电荷分离。
实验结果显示,SA-NDI超分子在光催化合成H2O2方面表现出卓越的性能,包括13.7 mm的H2O2积累能力和超过120 h的稳定循环时间。此外,在模拟太阳光照射下,该催化剂展示了1.03%的优越太阳能到化学能转换效率。
图文导读
图1:相应前体合成水杨酸NDI的合成示意图
图2:SA-NDI超分子在光催化合成H2O2方面的性能
图3:强界面电场促进有效的电荷转移
图4:温滴定量热法(ITC)测量不同样品对O2的吸附能力
总结展望
本研究开发的A-D-A型SA-NDI超分子光催化剂在光催化合成H2O2方面取得了显著的成果,实现了1.37 mM/h-1的H2O2产生速率和1.03%的太阳能到化学能转换效率。
本研究成果不仅为设计具有高效分子内电荷转移的有机超分子提供了新思路,也为实现高效能量存储和转换提供了潜在的应用前景。通过调节有机分子结构来提高分子内电荷分离效率,有望进一步推动光催化技术在环境治理和清洁能源生产等领域的发展。
文献信息
标题:Novel A-D-A Type Naphthalenediimide Supramolecule for H2O2 Photosynthesis with Solar-to-Chemical Conversion 1.03%
期刊:Advanced Energy Materials
DOI:10.1002/aenm.202401437