研究概述

甲烷（CH4）与氧气（O2）直接光催化转化为增值C1含氧化合物引起了人们极大的兴趣，但这在实现高选择性产物形成方面提出了重大挑战。

2024年10月21日，阿卜杜拉国王科技大学张华彬教授在国际顶级期刊Nature Communications发表题为《Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites》的研究论文。

在这项研究中，研究人员基于金属有机框架，开发了构建具有明确配位微环境的铜单原子催化剂（UION-Cu(OH)）的一般策略，用于CH4选择性光氧化制HCHO。

研究人员认为，O2在单铜位点的定向活化打破了原始平衡，使自由基形成的平衡几乎完全向•OOH倾斜。同步生成的•OOH和•CH3自由基快速结合形成HCHO，同时抑制竞争反应，从而实现超高选择性HCHO生成（接近100%）。时间产率为2.75 mmol gcat-1 h-1。这项工作凸显了合理设计反应位点以操纵反应路径和实现选择性CH4光氧化的潜力，并可以指导高性能单原子催化剂的进一步设计以满足未来的需求。

文献信息Feng, C., Zuo, S., Hu, M. et al. Optimizing the reaction pathway of methane photo-oxidation over single copper sites. Nat. Commun. 15, 9088 (2024).https://doi.org/10.1038/s41467-024-53483-z.