研究背景

2D笼目晶格材料具有几何挫折和特征性的电子结构，从中可能会出现各种有趣的量子态。最近发现的钒基笼目材料AV3Sb5（A=K，Rb，Cs）展现出许多奇特的现象，包括超导性、异常电荷序、异常霍尔效应、对密度波和电子向列性。然而，这类材料更可能是通过声子介导的机制实现的传统超导体，与非磁性和相对较弱的电子相关性相符合。与此同时，相关磁性笼目材料通常由于强烈的磁性作用，难以实现超导性。

研究成果

近日，浙江大学曹光旱教授，联合中国科学院物理研究所周睿研究员&程金光研究员报道了一种新型铬基笼目晶格材料CsCr3Sb5，展现出强烈的电子相关性、较弱的磁性和接近费米能级的特征平带。在环境压力下，CsCr3Sb5在55K时经历了同时的结构和磁性相变，具有条状的4a0结构调制。在高压下，相变演变为两个转变，可能与电荷密度波和反铁磁自旋密度波的有序性有关。研究发现，密度波序随着压力的增加而逐渐被抑制，超导电性在Pc≈4 GPa的量子临界点（QCP）附近出现。超导转变温度的最大值Tcmax达到6.4K，当密度波序在4.2GPa下被完全抑制时出现，正常态表现出非费米液体行为，让人想起铁基超导体中的非常规超导性和量子临界性。这项工作为研究相关笼目系统中的超导性提供了一个前所未有的平台。相关研究工作以“Superconductivity under pressure in a chromium-based kagome metal”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。

研究内容

研究者通过自熔剂法，成功生长了CsCr3Sb5单晶。通过单晶X射线衍射（XRD）和能量色散X射线（EDX）光谱对生长的晶体进行了表征。晶体通常为具有银色金属光泽的六角形形态薄片，在空气中稳定。化学成分分析显示晶体的化学计量比CsCr3Sb5。室温下的单晶XRD显示CsCr3Sb5以六方晶格结晶，空间群为P6/mmm（图1a）。Cr原子与位于六边形中心的Sb1原子形成二维笼目网络，2D Cr3Sb平面被Sb2的蜂窝状层夹在中间，形成了[Cr3Sb5]-夹层，进而被Cs+离子层隔开。因此，CsCr3Sb5与AV3Sb5具有相同的结构。

图1. CsCr3Sb5的晶体结构和物理性能

图2. CsCr3Sb5中的结构调制

图3. CsCr3Sb5中密度波序出现的超导电性

图4. 通过DFT计算CsCr3Sb5的电子结构

结论与展望

研究者证明了，CsCr3Sb5化合物在结构上与CsV3Sb5相似，但性能表现截然不同。CsCr3Sb5的特性概括如下：（1）CsCr3Sb5表现为一种具有大电子质量重整化和大量磁挫折的相关金属。它在55 K时发生相变，与环境压力下的AFM密度波状有序有关。（2）密度类波序具有基于伪六方晶格的4×1×1超晶胞的单Q调制。（3）在高压下，在~4.2GPa的QCP附近出现超导圆顶。这与AV3Sb5家族形成鲜明对比，后者即使在环境压力下也表现出超导性，并且在压力作用下超导性不会消失。

众所周知，非常规超导性通常出现在相关电子系统中的自旋和/或电荷有序状态，如铜酸盐、铁基磷氧化物和硫族化物以及重费米子材料。CsCr3Sb5在电子关联、超导电性演化、交织有序性以及Tc/TF值方面，与已知的非常规超导体有相似之处。铬基相关笼目金属中非常规超导性的实现，为从多个角度揭示非常规超导机制提供了一个独特的案例。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-024-07761-x