研究背景
魔角扭曲双层石墨烯(MATBG)因其显著的可调谐特性而引起了广泛的研究兴趣,为探索强相关电子现象提供了一个多功能平台。在这个低密度系统中,发现了超导性、强相关绝缘态、伪间隙相、拓扑相和轨道磁性等多种电子态。这些现象可能源于强电子库仑相互作用,这种复杂相互作用可以覆盖平带系统中的动能。然而,尽管进行了大量实验研究,并提出了几种可能的配对机制,包括强电子关联、电子-声子相互作用、自旋波动和孤立子,但其超导态的起源仍然是一个未解之谜。
近几十年来,角分辨光电子能谱(ARPES)已成为研究量子材料的关键技术,它能够直接观察动量空间中的电子结构。然而,二维材料器件的尺寸(通常为1-10μm)以及MATBG器件中普遍存在的扭曲角不均匀性对传统的ARPES技术提出了挑战,因为它们的空间分辨率通常限制在50-500μm。幸运的是,高通量X射线光学的最新进展使能够以亚微米级的空间分辨率(μ-ARPES)进行高质量的ARPES测量,能够更精确地解析MATBG器件中复杂的电子结构。
研究成果
近日,上海科技大学Yulin Chen和美国埃默里大学Yao Wang合作报道了,通过具有微米空间分辨率的角分辨光电子能谱,揭示了超导MATBG中的平带复制品,其中MATBG与其六角形氮化硼基板不对齐。这些复制带显示出均匀的能量间距,相距约150±15meV,表明存在强电子-玻色子耦合。值得注意的是,无论是当MATBG与六方氮化硼对齐时,还是当TBG偏离魔角时,这些复制带在非超导扭曲双层石墨烯(TBG)系统中都不存在。计算结果表明,超导MATBG中这些复制带的形成是由于平带电子与石墨烯K点处的光学声子模式之间的强耦合,这得益于谷间散射。这些发现虽然不一定将电子-声子耦合作为MATBG超导性的主要驱动力,但揭示了超导MATBG的内在电子结构,从而为理解其超导性所源自的异常电子环境提供了关键信息。
相关研究工作以“Strong electron–phonon coupling in magic-angle twisted bilayer graphene”为题发表在国际顶级期刊《Nature》上。
研究内容
这项研究利用μ-ARPES测量来研究和比较超导MATBG器件(其中MATBG未与hBN对准)和非超导扭曲双层石墨烯(TBG)系统的电子结构。值得注意的是,在超导MATBG器件中,在更高结合能下出现了一组独特的平带复制品,显示出强大的光谱强度特征,模拟了原始平带的能量和动量特性。值得注意的是,这些复制品在莫尔布里渊区的整个动量范围内都表现出来,保持了150±15meV的均匀能量间隔。相比之下,非超导TBG(无论是hBN对齐的MATBG器件还是偏离魔角的TBG)在相同实验条件下未表现出平带复制品。这些实验结果表明,形成平带复制品的微观机制与MATBG中超导性的发生之间存在很强的联系。
在单粒子ARPES光谱中,观察到更高结合能的复制带超出了非相互作用带理论的预测,表明起源具有很强的相关性。通过理论分析和非微扰多体模拟的综合研究,发现在超导MATBG器件中复制品可归因于平带电子与石墨烯K点处的横向光学声子模式之间的强耦合,这得益于谷间散射过程。值得注意的是,这种耦合在非超导TBG器件中减少。总之,这项发现为理解平带电子与MATBG内玻色子自由度之间的复杂相互作用提供了宝贵的见解,揭示了超导性产生的复杂电子结构。
图1. μ-ARPES测量和MATBG器件几何形状
图2. 超导MATBG(hBN未对齐)中平带复制品的观察
图3. 非超导TBG器件中没有平带复制品
图4. MATBG中的谷间EPC
结论与展望
研究者讨论了实验中确定的EPC如何进一步促进MATBG中的电子配对。初步估计显示,MATBG处于强耦合状态,这与Tc以上伪隙的观测相吻合。特别指出,考虑到多个平带的拓扑性质,声子的参与不一定导致传统的s波超导性。已有研究提出,谷间EPC可以促进Chern带内通道中的d波配对,这为各种配对场景开辟了可能性,包括时间反转断裂手性d波配对或无间隙向列d波配对。
由于EPC的谷间性质,手性极限中的局部库仑相互作用与EPC项互换。因此,EPC诱导的极化子复制品不受任何局部库仑相互作用的影响。强EPC和库仑排斥的共存可能会增加MATBG中的配对对称性的复杂性,并可能在超导电性的稳定中发挥作用,正如在铜基超导体中的讨论。在低温下,这些配对特性将由每个复制品能量窗口内的电子特性反映出来。然而,由于当前μ-ARPES设置的温度限制(约20K)和分辨率限制(约20meV),无法探测这一能量范围。尽管如此,电子多体态的性质不应影响150meV能量尺度下极化子复制品特征的量化,因此不太可能对上述解释产生实质性改变。
这项发现强调了超导MATBG中谷间声子模式的重要性,可能以类似于铁基高温超导体中发现的方式修饰平带电子态,尽管不一定是主导作用。展望未来,预计即将进行的实验将为驱动复制品平带的微观机制与扭曲石墨烯系统中支撑超导性的微观机制之间的联系提供更多见解。例如,超导魔角扭曲三层石墨烯中可能出现类似的平带复制品,而在非超导扭曲单层-双层石墨烯中可能不存在。此外,预计μ-ARPES(以及更先进的纳米ARPES技术)的独特能力将在研究莫尔系统中的强相关效应方面发挥重要作用。